近日，中国科学院生态环境研究中心贺泓院士团队在《国家科学评论》(national science review, nsr)发表综述文章，全面概述了cu基小孔分子筛催化剂用于nh3选择性催化还原nox(nh3-scr)近十年的研究进展，包括反应机制、水热老化失活机制、中毒机制及合成方法等，提出了高效稳定的分子筛scr催化剂设计原则，并展望了cu基小孔分子筛催化剂在柴油车尾气nox净化方面的机遇与挑战。
分子筛材料具备优异的择型性、易调变性和稳定性，被广泛应用于环境催化领域。尤其在近十年来，以cu-ssz-13为代表的cu基小孔分子筛由于具有优异的nh3-scr催化活性和水热稳定性，被广泛应用于nox净化。
贺泓院士团队在nh3-scr催化剂的研发方面做了大量工作，并总结出了高效nh3-scr催化剂的普适性设计原则：即高效nh3-scr催化剂需要氧化还原位点和酸性位点的参与，且同种功能位点高度分散、不同功能位点紧密耦合、所有功能位点充分暴露。
本篇综述指出，cu基分子筛催化剂达到了以上设计原则的极限：铜离子在离子交换的分子筛中呈单原子分布，且在nh3-scr反应中同时充当氧化还原位点和酸性位点，这实现了高度分散和紧密耦合的极限。此外，由于nh3的络合效应，减弱了铜与分子筛骨架的相互作用，使铜氨络合物在低温下作为动态活性位点，形成局域均相反应，显著增加了反应物和活性位点的有效碰撞概率。
作者根据scr催化剂在实际应用中面临的挑战，对cu-ssz-13小孔分子筛催化剂的合成方法及其scr反应机理、水热老化失活、硫中毒及再生机制、抗中毒性能进行了详细的总结；并基于cu-ssz-13小孔分子筛在nh3-scr反应中表现出的择型特性，总结了兼具高活性和稳定性的cu基小孔分子筛的必要特征：(1)8元环孔道结构；(2)适宜的元素组成；(3)较大的笼状结构。
在此基础上，作者还介绍了其他具有以上特征的cu基小孔分子筛催化剂。其中cu-aei和cu-lta两种小孔分子筛具有较cu-ssz-13(cu-cha)更高的水热稳定性。
文章的后，作者对未来cu基小孔分子筛催化剂用于柴油机尾气nox净化nh3-scr反应所面临的机遇与挑战进行了总结。nh3-scr催化剂的设计原则和我国环保标准的不断加严为cu基小孔分子筛的应用提供了重大机遇。但仍面临一定挑战，如：
1)抗化学中毒性能(如so2、hcs、磷和碱金属等)；
2) no和no2共存时的反应机制仍需深入研究；
3)除cha、lta和aei沸石以外，仍需开发具有适宜元素组成和孔结构的小孔沸石；
4)小孔沸石的绿色高效、环境友好合成方法。
相关论文信息：https://doi.org/10.1093/nsr/nwab010