韩国光州科技学院Chang Hyuck Choi开发了电化学CO2转化为CO单原子Ni活性位点的鉴定方法。相关研究成果于1月7日发表在《美国化学会志》。
电催化CO2转化为增值产品为可持续碳经济提供了新的范例。对于活性CO2电解,单原子Ni催化剂在实验中被认为是很有前途的催化剂,但理想化的Ni-N4位在理论上表现出不利的能量特征,导致了许多关于单原子Ni催化剂高活性化学性质的争论。
为了解决这个难题,研究人员研究了具有明确配位环境的四苯卟啉和21—氧杂四苯基卟啉锚定的单原子Ni基催化剂的CO2电解。先进的光谱和计算研究表明,配体场对称性的破坏是高活性CO2电解的关键,导致产生NiI的Ni氧化还原电位的增加。除对催化剂的活性非常重要外,配体场的对称性和强度还与Ni中心的稳定性直接相关。
这意味着下一步在配位场强度领域寻求活性—稳定性图,合理设计单原子Ni催化剂的配体场对实现高效CO2电解至关重要。
相关论文信息:
https://doi.org/10.1021/jacs.0c11008