钯(II)催化的碳—氢(C-H)氧化反应可以简化药物、农药和其他复杂有机分子的合成。然而,现有方法通常表现出较差的催化剂性能,高钯(Pd)负载(例如10摩尔%)和需要(超)化学计量的氧化剂,例如苯醌和银(I)盐。
该研究探讨了具有代表性的Pd催化氧化C-H芳基化反应的机理,并阐明了破坏催化剂性能的机理,包括消耗底物的副反应和螯合催化剂成为非活性物质的反应。
醌辅助催化剂的系统调节克服了这些有害特性。使用2,5-二叔丁基对苯醌可以有效地利用分子氧作为氧化剂,提高反应收率,Pd催化剂可循环使用1900次以上。
相关论文信息:https://science.sciencemag.org/content/370/6523/1454